Thèse catalyseurs Hétérogènes Métalliques
Il y a 2 mois
Cette offre est disponible dans les langues suivantes:
- Français
- Anglais
Date Limite Candidature : mardi 11 avril 2023
**Informations générales**:
**Intitulé de l'offre **:Thèse "catalyseurs hétérogènes métalliques supportés pour l'oxydation du HMF" (H/F)**
Référence : UMR5256-LAUDJA-003
Nombre de Postes : 1
Lieu de travail : VILLEURBANNE
Date de publication : mardi 21 mars 2023
Type de contrat : CDD Doctorant/Contrat doctoral
Durée du contrat : 36 mois
Date de début de la thèse : 1 mai 2023
Quotité de travail : Temps complet
Rémunération : 2 135,00 € brut mensuel
Section(s) CN : Chimie de coordination, catalyse et procédés, interfaces
**Description du sujet de thèse**:
L'oxydation de composés issus de la biomasse, comme le furfural, le glycérol, l'HMF (5-(hydroxyméthyl)furfural), etc, donne accès à un large éventail de molécules plateformes à valeur ajoutée d'intérêt pour les industries chimiques et pharmaceutiques. Cette réaction a retenu l'attention au cours de la dernière décennie et est devenue une réaction cruciale à la fois à l'échelle du laboratoire qu'à l'échelle industrielle.
L'un des produits, le FDCA (acide 2,5-furandicarboxylique) retient l'attention car, en plus d'être une molécule intéressante pour la synthèse organique, il est une véritable alternative pour produire des polymères verts comme le polyéthylène 2,5-furandicarboxylate (PEF) à la place du polyéthylène téréphtalate (PET) à base de pétrole. La principale voie d'obtention du FDCA à partir de la biomasse implique le HMF en tant que produit résultant de la déshydratation catalysée par l'acide des sucres, principalement le fructose, un isomère du glucose.
À côté du FDCA, le DFF (2,5-diformylfurane) représente une autre molécule intéressante dérivée du HMF qui est utilisée soit comme monomère soit pour la synthèse de diverses molécules organiques bioactives (i.e. médicaments, antifongiques ). Ainsi, l'oxydation sélective du HMF en FDCA ou en DFF est d'une importance majeure et peu de systèmes efficaces existent, principalement basés sur l'utilisation de catalyseurs de métaux nobles supportés comme le Pt, Au, Ru/MOx. Souvent, des solvants toxiques comme le DMF, une base ou une pression d'oxygène sont utilisés pour obtenir des conversions raisonnables à bonnes, ce qui n'est pas compatible avec l'écodéveloppement industriel. En particulier, la présence de grandes quantités de base (de 1 à 20 équivalents) peut avoir des conséquences dramatiques à grande échelle de ces procédés car elle implique la consommation de quantités correspondantes d'acide nécessaires à la neutralisation des mélanges réactionnels, et le traitement des sels correspondants générés lors de la neutralisation. Par conséquent, le défi consiste à trouver des systèmes catalytiques efficaces et sélectifs capables de fonctionner dans des conditions de réaction industriellement viables pour l'oxydation du HMF en FDCA ou en DFF.
**Contexte de travail**:
Pour répondre au défi du projet, "comment oxyder sélectivement l'HMF en DFF ou FDCA dans des conditions douces avec des catalyseurs stables sur le long terme", le développement de catalyseurs supportés à base de métaux non-nobles est envisagé. Dans le cadre du projet, il est également prévu de préparer des systèmes bimétalliques dans lesquels une très faible charge en métal noble sera utilisée. Les métaux non nobles comprennent, sans être exhaustif, Cu, Fe ; les co-catalyseurs nobles comprennent Au, Pd. Les techniques de caractérisation comprennent l'analyse élémentaire, MET, MEB, BET, DRX, calorimétrieToutes ces techniques sont disponibles à l'IRCELYON ou à l'IFPEN qui est un partenaire de l'étude.
Une fois entièrement caractérisés, les catalyseurs seront appliqués à l'oxydation sans base en phase aqueuse du HMF. L'essentiel de l'étude sera réalisé en réacteur batch (autoclave) sous pression d'air ou d'oxygène. L'accent sera mis sur la conversion du HMF et la sélectivité de la réaction qui sont liées à l'activité, la sélectivité et l'efficacité des catalyseurs. Une optimisation des conditions de réaction sera effectuée.
L'effet néfaste de certaines impuretés sera étudié pour améliorer l'activité, la durée de vie et le rendement espace-temps des catalyseurs/réacteurs. Les méthodes analytiques classiques (GC, HPLC ) seront utilisées pour analyser la composition du mélange réactionnel. Des études cinétiques seront réalisées, comme outil d'optimisation de la réaction. Ceci implique de suivre de près la composition du mélange réactionnel en fonction du temps pour tracer l'évolution de la conversion du réactif, et celle des rendements en produits, en fonction du temps. Des modèles cinétiques seront développés et simulés pour déterminer les constantes cinétiques.
Il est aussi prévu de transposer les conditions réactionnelles optimisées en réact
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