Simulation Des Courbes de Percée de Ch3i Sur

il y a 2 semaines

Saclay, France IRSN Temps plein

**Intitulé du poste**:
Simulation des courbes de percée de CH3I sur différents types d'adsorbants carbonés (Th RES 23-10) H/F

**Type de contrat**:
Doctorat

**Statut**:
Cadre

**Disponibilité du poste**:
01/10/2024

**Localisation du poste**:
Saclay

**Environnement / Organisation / Contexte**:
**_Problématique_**
Les charbons actifs largement utilisés dans les pièges à iode (PAI) et implantés au sein des réseaux de ventilation des installations nucléaires ont pour vocation de prévenir les risques de dissémination d’espèces iodées volatiles. Dans le contexte nucléaire, ces matériaux sont co-imprégnés avec de l’iodure de potassium (KI) et de la triéthylènediamine (TEDA) afin d’augmenter leur affinité vis-à-vis d’espèces iodées. Ces entités piègent CH3I selon différents mécanismes, dont certains n’ont toujours pas été établis expérimentalement. D’une part, un mécanisme de chimisorption formeraient des complexes moléculaires ou des espèces d’ammonium quaternaire. D’autre part, la réactivité de KI est basée sur une réaction d’échange isotopique entre l’131I en phase gazeuse et l’127I présent sur le matériau [2,3]. L'apport de ce dernier mécanisme en fonction des conditions opératoires et des propriétés physico-chimiques du matériau représente une étape cruciale afin de mettre en place des méthodes de contrôle non radioactives des pièges à iode sur site, permettant in fine de limiter les rejets d’iode radioactif à l’environnement liés aux méthodes conventionnelles de contrôle périodique. Deux thèses ont déjà été réalisées au sein de l’équipe mais ces travaux ne permettent pas encore de disposer d’une quantification suffisante pour valider l’extrapolation des contrôles radioactifs à de potentiels contrôles non-radioactifs.

**Mission**:
**_Objectifs_**

Dans ce cadre, le présent projet de thèse vise à élaborer des méthodologies fines pour prédire des profils dynamiques de sorption de CH3I par les charbons actifs utilisés dans le contexte nucléaire. Ceci permettra in fine de prendre en compte l’ensemble des réactions impliquées dans le piégeage, en particulier la contribution due à l’échange isotopique. Celle-ci sera implémentée à travers un module spécifique dans un modèle global de simulation. Ceci permettra à terme une transposition entre les contrôles radioactifs et non-radioactifs des pièges à iode (PAI).

Ce travail de simulation sera appliqué dans un second temps sur de nouveaux matériaux carbonés, des adsorbants nanostructurés et fonctionnalisés à porosité modulable. Cette extension du travail de simulation sur des matériaux modèles est une démarche particulièrement importante pour le piégeage des iodes volatils ; ces matériaux pourraient être mis en œuvre dans les futurs réacteurs innovants.

**_ Travaux-méthodes et moyens_**

Charbons actifs utilisés dans le contexte nucléaire

Cette étude concernera une sélection de charbons actifs commerciaux avec différents types d’imprégnants de manière à isoler les rôles joués par chacun des mécanismes (physisorption, chimisorption et échange isotopique).

Dans un premier temps, une attention particulière sera accordée à la validation de la modélisation numérique des courbes de percée de CH3I stable. Puis un coefficient global représentant la réaction d’échange isotopique sera implémenté dans le modèle

Adsorbants carbonés nanostructurés à propriétés améliorées

Une étude bibliographique sera menée tout d’abord sur les différentes méthodes de design de ces adsorbants carbonés. La synthèse et la caractérisation de ces matériaux aura lieu par la suite au LCP-A2MC.

**_ Calendrier_**
- 1ere année_ : bibliographie, établissement et validation d’un modèle de prédiction des courbes de percée de CH3I stable par les charbons actifs, implémentation de la réaction d’échange isotopique dans le modèle (IRSN)
- 2eme année_ : étude de la prépondérance des différents mécanismes d’adsorption en fonction des conditions opératoires (IRSN) Synthèse et caractérisation des adsorbants carbonés nanostructurés (LCP-A2MC); Etude des performances d’adsorption
- 3e année_ : Simulation des courbes de percée pour une sélection de matériaux carbonés nanostructurés (IRSN) + rédaction mémoire

**_ Publications de référence_**

1] J. Huve, et al., RSC Advances 8 (2018) 29248.

[2] H. Lin et al., Journal of Hazardous Materials 431 (2022) 128548.

[3] M. Chebbi et al., Separation and Purification Technology, (2023) 125427.

[4] R. Chauveau, Modélisation multi paramètre du phénomène d’adsorption pour la détermination des temps de percée des cartouches de masques à gaz, thèse de doctorat, université de Lorraine, 2014.

[5] S.W. Park et al., Separations Technology 5 (1995) 35-44.

[6] T-Y. Ma et al., Chem. Soc. Rev., 42 (2013) 3977-4003.

**Profil recherché**:

- Ba

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