Post-Doctorat Etude en Ab Initio de la Thermodiffusion des Petits Polarons dans Uo2 H/F
il y a 2 semaines
Le poste est basé à Cadarache, au sein du Département d'Etude des Combustibles qui offre l'opportunité d'échanges avec la plupart de spécialistes impliqués dans ce type d'étude (expérience, théorie, simulation ab initio ou DM, développeurs d'application de simulation matériaux). Une première étape [1] a permis de calculer par Dynamique Moléculaire Classique la contribution des ions oxygène à Q*. Ces calculs classiques ignorent cependant la contribution des défauts électroniques localisés (ou petits polarons) U3+ et U5+ qui accompagnent les défauts oxygène pour assurer l'électroneutralité. Ce projet vise donc à calculer cette contribution polaronique. Pour cela il s'agit de mobiliser d'autres techniques atomistiques car les potentiels empiriques disponibles ne permettent pas de traiter le mouvement des électrons. On s'oriente donc vers les calculs ab initio, éventuellement complétés par de la DMC. On calculera à la fois les deux paramètres nécessaires : le coefficient de diffusion D et la chaleur de transport Q* des polarons. Le travail comportera les étapes suivantes : - Etat de l'art : Faire le point sur les théories quantiques de l'effet Seebeck des petits polarons et leurs implications pour les calculs atomistiques. Recenser les techniques atomistiques disponibles pour caractériser D et Q*. On s'intéressera en particulier au domaine des matériaux thermoélectrique en plein essor. - Calculer en ab initio la barrière de migration et le pré-facteur de diffusion pour les deux polarons dans UO2. - Comparer aux mesures disponibles dans UO2. - Tester les méthodes disponibles pour le calcul de la chaleur de transport, et sélectionner les méthodes les plus pertinentes. Cette partie comportera des travaux exploratoires pouvant aller jusqu'à la mise au point d'une méthode adaptée au cas des petits polarons si l'état de l'art n'est pas assez avancé. - Détermination, à partir de grandeurs atomistiques calculées, des paramètres macroscopiques pertinents pour les simulations matériaux relevant du domaine du combustible. - Selon les disponibilités, comparer les résultats aux mesures. Selon les besoins, l'apprentissage des techniques de calculs ab initio des petits polarons se fera auprès des experts du site de Bruyères le Chatel. Ces travaux vous offriront l'opportunité de présenter vos résultats en conférence et des les publier. Vous pourrez participer à une démarche multiéchelle appliquée aux matériaux du nucléaire et de toucher du doigt la manière dont les calculs les plus fondamentaux contribuent à une simulation réaliste de l'évolution d'un matériaux en conditions extrêmes. Références (doi.org) : [1] Bareigts et al. 10.1016/j.ces.2 [2] Konarski et al. 10.1016/j.jnucmat.2
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