Etude d’une voie innovante de co-conversion des actinides pour l’aval du cycle du combustible nucléaire

Sujet de thèse :
Contexte technologique
En France, la principale source d’électricité est d’origine nucléaire avec près de 70 % de la production nationale. Le parc nucléaire français se compose actuellement de 56 Réacteurs à Eau Pressurisée (REP) permettant l’utilisation de l’énergie induite par la fission d’atomes lourds sous l’impact d’un flux de neutrons thermiques. Les réacteurs nucléaires utilisent de la matière fissile sous forme de pastilles d’oxydes UOx (Uranium Oxyde) ou MOx (Mélange d’Oxyde de plutonium et d’Oxyde d’uranium) empilées dans des gaines en alliage de zirconium. Depuis les années 1990, le France intègre dans la politique énergétique le traitement du combustible nucléaire usé. Le combustible MOx permet ainsi de valoriser le plutonium en limitant la consommation d’uranium naturel tout en réduisant les quantités de déchets à stocker. L’usine de traitement d’Orano La Hague réalise la première étape de recyclage des combustibles usés provenant des réacteurs nucléaires. L’usine de recyclage Orano Melox assure la fabrication des assemblages des combustibles MOx destinés à alimenter les REP. A ce jour les pastilles de MOx sont fabriquées par métallurgie des poudres i.e. par mélange de l’oxyde d’uranium et de l’oxyde de plutonium, pressage puis frittage. L’homogénéité des pastilles est un enjeu industriel majeur. En effet, un lien direct est établi entre l’homogénéité des pastilles et leur aptitude à la dissolution, lors du traitement du combustible usé. Dans l’optique d’accroitre la teneur en plutonium des combustibles des futurs réacteurs à neutrons rapides, la maitrise de l’homogénéité du mélange d’oxyde est un défi majeur.

Etat de l’art
Les procédés par voie humide sont d’intérêt pour obtenir une homogénéité accrue des combustibles MOx. Ces procédés reposent sur la mise en solution des précurseurs d’actinides, suivie d’étapes de précipitation, gélification ou dénitration, offrant un contrôle précis de la composition et de la morphologie des poudres. Parmi cet ensemble seules la précipitation et la dénitration ont fait l’objet de développements industriels (procédés AuPuC, ADUPu, Granat, dénitration µondes).
La coprécipitation en solution consiste à précipiter simultanément l’uranium et le plutonium sous forme d’oxalates, carbonates ou hydroxydes à partir de solutions de nitrates, suivies d’une calcination pour obtenir UO2-PuO2. Le contrôle strict du pH et de la température est crucial pour éviter la formation de phases indésirables.
La dénitration thermique (TDN) est un procédé continu où les nitrates d’uranium et de plutonium sont directement convertis en oxydes par traitement thermique. Ce procédé, utilisé au Japon, est au stade de la R&D en France. Il génère peu de déchets liquides mais produit des effluents gazeux (NOₓ) nécessitant un traitement spécifique. La TDN est adaptée à une production à grande échelle, mais elle nécessite un contrôle strict de l’atmosphère pour évi
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